对样品分子建立多模布朗振动模型,分析了理论计算三脉冲光子回波信号强度的方法。以尼尔蓝分子为例,采用多模布朗振动模型来分析尼尔蓝分子的振动,将尼尔蓝分子的振动当作高斯型、过阻尼型、完全非均匀型、欠阻尼型这四种模式的加权耦合。改变四种振动模式的权重以改变尼尔蓝分子的相关函数,对三脉冲光子回波信号进行了数值模拟。以浓度为8×10-5 mol/L的尼尔蓝乙醇溶液为样品,波长为623 nm、脉宽为40 fs的飞秒激光为光源,进行了三脉冲光子回波信号的实验测量,研究了尼尔蓝分子的电子态振动模式。